Desde 1657 se consagró enteramente a reunir material para una apología de la religión cristiana. Quería escribir un tratado incluyente que presentara la fe cristiana en todo su poder a sus amigos y contemporáneos. Para ello tomó abundantes notas con fundamentados argumentos dirigidos a los escépticos que sólo se apoyaban en la Razón.
Víctima de permanentes sufrimientos físicos, su trabajo avanzaba con lentitud. Falleció el 19 de agosto de 1662 a los 39 años, a causa de un cáncer gástrico que le originó metástasis cerebrales.
Los apuntes de su apología fueron encontrados después de su muerte, y fue necesario hacerlos copiar porque eran casi ilegibles. El manuscrito y la primera versión de las copias se conservan en la Biblioteca Nacional de París. Esta obra fue editada con el nombre de Pensamientos, por su cuñado Esteban Périer en 1670, siendo suavizado el sentido excesivamente jansenista de algunos pasajes. Hubo cinco ediciones en el siglo XVII, tres en el siglo XVIII y seis en el siglo XIX. Estas últimas se basaron en el manuscrito original, omitiendo las modificaciones de las primeras ediciones.
Pascal dedicó sus Pensamientos a los librepensadores de su época, quienes rechazaban toda discusión teológica y sólo admitían el triunfo de la Razón. La obra en si misma quedó incompleta, por lo que no se puede saber con certeza cuál habría sido su estructura definitiva, pero en ella Pascal se revela como un orador genial y un verdadero poeta. Su imaginación prodigiosa, su lirismo y sus padecimientos físicos vibran alternativamente entre la angustia y la esperanza. En un planteamiento determinado por la intuición pura, el autor desdeña todo ornamento artificioso. Su naturalidad es el producto de profundas meditaciones y de un verdadero conocimiento psicológico. En esa obra expresa que la creencia en Dios es racional: si Dios no existe, uno no pierde nada por creer en Él; en cambio, si existe, uno lo pierde todo por no haber creído en Él.
Pascal estaba convencido de que la Razón por sí misma no daba respuestas satisfactorias y que sólo mediante una dialéctica entre la Razón y el Corazón se podía alcanzar. una certeza acerca de Dios, del significado de la vida y de los planteamientos éticos. El pensaba que frente a estos interrogantes había tres tipos de personas: quienes han buscado a Dios y lo han encontrado; quienes no lo conocen pero que lo buscan con todo su corazón, y aquellos que no lo conocen y que no les interesa conocerlo. Pascal decía que el primer grupo era feliz y razonable; el segundo, infeliz pero razonable, y el tercero, infeliz e irrazonable.