La clínica especializada del Burghölzli en Zurich, reconocida desde el comienzo del siglo, le ofreció ampliamente la ocasión, entre 1903 y 1909, de profundizar en forma experimental sus estudios teóricos por una experiencia práctica en psiquiatría bajo la dirección de Eugen Bleuler, eminente psiquiatra de la época.

En 1903, contrajo matrimonio con Emilie Rauchenbach, con la cual tuvo 5 hijos, cuatro mujeres y un hombre.

En 1904 y 1905 organizó el laboratorio de psicopatología, en la clínica de la Facultad de Medicina de la Universidad de Zurich. Mediante sus estudios, descubrió que en nuestra psique existen núcleos emocionalmente cargados, que pueden ser completamente inconscientes, parcialmente conscientes e inconscientes. Consisten en núcleos con carga emocional, que se acrecientan autónomamente mediante representaciones anexas a él. Los llamó “complejos psíquicos”. Pueden ser complejos de inferioridad, de culpa, etc. Son focos o puntos nodales de la vida psíquica.

Desde 1905 hasta 1913 fue profesor auxiliar de psiquiatría en esa Facultad, y allí empieza su trabajo científico. Para sus investigaciones, usaba los métodos de interpretación de los sueños y de asociación de palabras, siendo éste un método psicológico que tiene como finalidad la comprobación de complejos con la ayuda de los tiempos de reacción .

Desde que escribió Transformaciones y símbolos de la libido” en 1911 , sentía una oposición a la intelectualidad académica, por lo cual decidió renunciar a su carrera universitaria, lo que hizo en 1913.

El encuentro con el psicoanálisis, que estaba entonces en sus primeros balbuceos, y varios años de un intercambio de pensamientos amigable con Sigmund Freud jugaron un rol decisivo en su evolución. La herramienta científica que encontró en el psicoanálisis le permitió comprender mejor las experiencias personales por las que él había pasado y le sirvió para desarrollar más adelante la teoría psicoanalítica. Él desempeñó, por lo tanto, como médico calificado, un rol importante en el movimiento psicoanalítico y Freud lo eligió como su sucesor. Pero las divergencias de puntos de vista que oponían a los dos hombres en el plano científico no pudieron ser mantenidas ocultas durante mucho tiempo. Después de haberse hecho públicas, ellas condujeron a Freud y a Jung a la ruptura definitiva en 1913/14.